光激发热载流子实现纳米等离激元超快动态调控 | NSR

光子计算、存储与通讯是未来光子芯片和全光神经网络的基础。纳米等离激元因具有超快的响应速度和超小的模式体积，在未来的光子芯片集成中占有重要的地位。但是由于前期关于纳米等离激元的调控体系受到材料和根本原理的限制，往往不能与现有的光电子系统兼容，其稳定性和可操作性大打折扣。

《国家科学评论》近期报道了基于热载流子迁移实现全固态等离激元纳米结构动态可逆光学调控的研究工作（Natl. Sci. Rev.2024 11(5), nwad280）。该研究论文通过将金属等离激元的高速响应特性与半导体材料的光电调制特性相结合，通过光激发热电子转移，实现金的电荷密度调控以及纳米空腔电导率的调制，最终实现等离激元谐振频率的可逆、超快调控，为光子芯片以及光电器件集成提供重要元件。武汉大学徐红星院士团队丁涛课题组主导了该研究工作，武汉大学周利副教授、王倜研究员以及南方科技大学王取泉教授合作参与指导该工作。

图1. Au@Cu2-xS核壳颗粒用于等离激元的快速可逆调控及其机理分析

研究团队首先制备了Au@Cu2-xS核壳纳米颗粒（图1a），并对其微观结构进行了表征。实验结果表明，溶胶凝胶法可简单高效地制备不同壳层厚度的Au@Cu2-xS核壳纳米颗粒（图1b），为实现纳米等离激元超快动态调控提供理想载体。不同衬底上的Au@Cu2-xS纳米颗粒可以实现等离激元超快动态调控，在激光照射下，在SiO2/Si衬底上的Au@Cu2-xS纳米颗粒的等离激元共振峰发生红移（图1c-e），相反，在Au衬底上的Au@Cu2-xS纳米颗粒的等离激元共振峰发生蓝移(图1f-h)。当激光关闭，共振峰都回到初始位置。所有光电调谐过程都具有可逆性、可控性和较快的响应速度。瞬态吸收（TA）光谱（图1i）和模拟计算（图1j）表明，Au@Cu2-xS等离激元复合结构通过光激发可使Au的热电子向Cu2-xS转移，导致Au的电子密度降低，从而使局域表面等离激元共振（LSPR）发生红移（图1k）。相反，当Au@Cu2-xS放置在Au衬底上（NPoM结构）时，热电子可以通过Cu2-xS层传输到Au衬底，提高了纳米间隙的电导率，从而导致耦合等离子体激元的蓝移（图1l）。这种基于热载流子输运的等离激元调控策略特别适合光电器件的集成，为光子计算与互联提供器件原型。