大连化学物理研究所的研究人员,利用创新的17O固态核磁共振技术对沸石进行了分析,揭示了羟基的复杂结构,提高了我们对其催化性能的理解。这一突破可能在分析其他复杂材料方面有更广泛的应用。
沸石广泛应用于各个行业,但对其内在催化性能的完全理解仍然难以捉摸,这主要是由于羟基铝部分的复杂性。
在原子尺度上分析沸石的局部环境,对揭示沸石的内在催化活性和指导高性能催化剂的设计至关重要。然而,由于其数量少、亚稳定、结构相似、氢键环境、远距离无序性等诸多不利因素,阻碍了对其精细结构的解析。
最近,中国科学院大连化学物理研究所(DICP)的侯广进和陈魁智教授领导的研究小组,利用一套全面的自主开发的偶联编辑1H-17O固态核磁共振(NMR)方法揭示了沸石中复杂羟基的精确结构。这项研究发表在《美国化学学会杂志》上。
固态核磁共振17O研究进展
如果能克服17O同位素极低的自然丰度、低回旋磁比和四极性性质等技术难题,将是提高沸石分析精度的一种备选方法。因此,研究人员采用了一种新颖的17o富集方法,并开发了一系列基于17o核磁共振的光谱编辑脉冲序列,使他们能够提高光谱分辨率并解决沸石内部微妙的质子结构。
精确和高分辨率的物种鉴定,归功于全面解决了经常被忽视和不希望的核磁共振相互作用,即二阶四极-偶极交叉项相互作用(2 - qd相互作用),这确实有助于获得有关沸石结构的宝贵信息。
此外,定量地探测了单键和多键范围内Al··H、O··H的接近度,半定量地实现了BrØnsted酸位等羟基质子的解离速率。他们揭示了催化重要的Al-OH和Si-OH基团的原子尺度局部环境。
本研究中开发的核磁共振技术,可能进一步应用于提供其他情况下精细质子结构的高分辨率分析,如金属氧化物表面,金属有机框架和生物材料。侯教授说:“我们的研究可能为沸石中细微质子结构的高分辨率分析提供一种通用策略。”
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