​厦大EES：优化界面浓度和电场以增强锂金属负极的锂沉积行为

传统的SEI工程主要集中于调节Li+通量和抑制电解液与锂负极之间的副反应。然而，通常忽略了电解液/电极界面处复杂的多物理场。在锂沉积过程中，狭窄界面处的多物理场，包括浓度场、电场、温度场和应力场，会发生剧烈波动，显著影响锂的沉积行为。因此，解决这些复杂多物理场的动态变化及其对锂沉积过程的影响，对于进一步理解锂沉积行为至关重要。

在此，厦门大学赵金保团队通过定量原位拉曼光谱技术和有限元分析，深入探讨了锂金属负极在电解液/电极界面的浓度场和电场波动，揭示了阴离子耗竭层形成和空间电荷层发展的过程。此外，作者首次直接观测到阴离子耗竭层的形成，并定量描述了其演变过程，明确了影响空间电荷层生成的核心因素。在此基础上，作者提出了一种新型高阴离子浓度界面（HACI），通过阴离子固定策略有效抑制了阴离子耗竭和空间电荷效应，促进了锂的均匀沉积。

图1. HACI对锂沉积行为和界面电场的调控效果

总之，该工作通过定量原位拉曼光谱技术揭示了锂沉积过程中电解液/电极界面处的多物理场复杂性，特别是阴离子耗竭层的形成和空间电荷层的发展。研究表明，通过提高阳离子传输数可以有效减轻空间电荷层的形成。

基于此，作者提出了一种高阴离子浓度界面（HACI）策略，通过阴离子固定化在电解液/电极界面维持高浓度的阴离子环境，从而有效抑制阴离子耗竭和空间电荷层的形成，促进了锂的均匀沉积。HACI改性的锂电极在对称电池测试中展现了超过1200小时的稳定循环性能，且在全电池测试中也显示出良好的循环稳定性和放电容量保持率。因此，该项工作为优化锂金属负极的沉积行为提供了新的视角，并为设计高能量密度和长寿命的锂金属电池系统提供了重要的指导。

图2. 电池性能

Optimizing interface concentration and electric fields for enhanced lithium deposition behavior in lithium metal anodes.

Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee01816h