首个高效催化CO2还原为CO的异核NiFe分子催化剂！清华大学章名田！最新JACS！

研究概述

催化二氧化碳（CO2）还原对将CO2转化为化学品和燃料提出了重大挑战。在接近热力学平衡的电位情况下，Ni-Fe一氧化碳脱氢酶（[NiFe]-CODH）有效介导CO2和CO的可逆转化，突出了CO2还原催化剂设计中的异质双金属配合作用。

然而，许多NiFe仿生模型复合物在CO2还原催化方面收效甚微，这强调了精确的双金属构型和功能的关键作用。

基于此，2024年10月8日，清华大学章名田长聘副教授在国际期刊Journal of the AmericanChemical Society发表题为《Heterobimetallic NiFe Complex forPhotocatalytic CO2 Reduction: United Efforts of NiFe Dual Sites》的研究论文。

在此，作者提出了一种异质双金属NiFe配合物，用于光催化还原CO2为CO。与同核NiNi催化剂相比，其催化性能明显增强。

光催化和机理研究表明，在氧化还原活性菲啰啉配体的帮助下，NiFe通过关键中间体 NiII(μ-CO22--κC:κO)FeII实现了CO2的双位点活化，其中FeII位点的路易斯酸度起着重要作用，这在同核FeFe系统中得到了证实。

该研究介绍了第一个能够高效催化CO2还原为CO的异核NiFe分子催化剂，加深了对异质双金属合作的认识，并为设计高活性和选择性CO2还原催化剂提供了新的策略。

图文解读

图1：在标准条件下，NiFe催化的CO和H2产生量随辐照时间的变化，以及NiFe催化剂在CO2还原中的稳定性测试结果

图2：BIH、TDAE和AcrH2作为牺牲电子供体时的逐步氧化和质子转移过程，以及NiFe在Ar和CO2红线下的循环伏安图

图3：NiNi和FeFe的结构和X射线晶体结构

文献信息

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