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本研究通过创建由二维(2D) MOFs和层状双氢氧化物(LDH)组成的双功能异质结构,实现了基于MOF的电催化剂的电子环境调控,以增强其电催化性能。通过自牺牲模板法,超薄混合双MOF(CoBDC和MIL-100(Fe))纳米片生长在LDH上,形成DM@CoFeRu-LDH,这是一种受益于2D支架上干扰共生长的2D异质结构。双MOF纳米片的厚度可以通过调节成核和反应动力学来控制。具体而言,厚度在1-1.5 nm范围内,它有效地暴露了更多活性位点并加速了电子和质量转移。此外,双MOF和LDH异质结构之间发生了电子转移,利用多金属中心的协同效应实现了最佳电子结构。DM@CoFeRu-LDH在氧析出反应的速率决定步骤中表现出最低的能量障碍,同时具有有利于氢析出反应的氢吸附能。因此,DM@CoFeRu-LDH展示了高效的电催化活性,仅需1.50 V的电压即可达到10 mA cm−2的电流密度。
创新点:
1. 设计了双MOF(CoBDC和MIL-100(Fe))与LDH的异质结构,实现了电子环境的调控。
2. 开发了自牺牲模板法,制备出超薄的双MOF纳米片。
3. 通过控制成核和反应动力学,实现了对双MOF纳米片厚度的精确调控。
4. 利用多金属中心的协同效应,优化了异质结构的电子结构。
5. 实现了高效的电催化水分解性能。
对科研工作的启发:
1. 异质结构设计:通过组合不同功能材料创造协同效应。
2. 纳米材料控制:精确调控材料尺寸和形貌以优化性能。
3. 电子结构调控:通过材料设计实现电子环境的优化。
4. 多金属协同:利用多种金属中心的协同效应提高催化性能。
5. 自牺牲模板法:开发新型合成方法实现特殊结构的材料。
思路延伸:
1. 探索其他类型的MOF和LDH组合,研究不同异质结构的性能差异。
2. 研究反应条件(如温度、pH值、前驱体浓度等)对纳米片厚度和结构的影响。
3. 进行原位表征研究,深入了解电催化过程中异质结构的演变机制。
4. 考虑将该策略扩展到其他电催化反应,如CO2还原、N2还原等。
5. 探索异质结构在其他应用领域(如传感、能源存储等)的潜力。
6. 研究如何进一步提高材料的稳定性和耐久性,为实际应用奠定基础。
7. 开发可控制备方法,实现异质结构的大规模生产。
8. 结合理论计算,深入研究异质结构中电子转移和能带调控的机理。
Facile synthesis of dual-MOF ultrathin nanosheets supported on layered double hydroxides heterostructure: Electron modulation strategy for enhanced electrocatalytic water splitting
Appl. Catal. B Environ. Energy (IF 20.2)
Pub Date : 2024-10-01
DOI : 10.1016/j.apcatb.2024.124662
Yuanjuan Jiang, Weiyi Cheng, Jeng-Lung Chen, Ying Liu, Lingmei Liu, Zichen Xu, Nana Ma, Ryan Yeh-Yung Lin, Limin Ren, Changgong Meng
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