清华大学发表展望论文！论在范德华层状材料中利用光学可寻址自旋缺陷进行量子传感

随着量子技术的飞速发展，量子传感作为一种高精度的物理和化学参数测量技术，逐渐崭露头角。其中，使用固体材料中的光学活性自旋缺陷作为传感器，因其卓越的性能而备受关注。特别是二维自旋缺陷，由于其独特的物理和化学性质，在量子传感领域展现出巨大的潜力。

11月5日，清华大学、法国图卢兹大学和法兰西大学学院在《Light: Science & Application》期刊上发表题为“Quantum sensing with optically accessible spin defects in van der Waals layered materials”（范德华层状材料中具有光学可寻址自旋缺陷的量子传感）的展望论文，方红华副教授（第一作者）、孙洪波教授为论文共同通讯作者。

在本文中，研究人员综述了在范德华层状材料中利用光学可寻址自旋缺陷进行量子传感的最新进展。通过精确控制自旋缺陷的生成和操纵，实现了对磁场的高灵敏度成像。特别是当自旋缺陷与二维材料结合时，展现了在纳米尺度上对磁场、温度和应变的检测能力，这在二维材料如铁磁材料的研究中尤为重要。

此外，研究人员还展示了自旋缺陷在纳米尺度核磁共振（NMR）光谱中的应用潜力，这为生物医学诊断和治疗提供了新的工具。通过与光子结构的集成，进一步提高了自旋缺陷的光学性能，为量子传感技术的发展开辟了新的道路。

背景

量子增强传感技术显著提高了我们以超精度测量物理特性的能力，包括电磁场、温度和频率。其中一种方法是使用固态材料中的光学活性自旋缺陷作为传感器。这些传感器由固体材料中的类原子系统组成，赋予它们明确的能级，可以用高精度的光学操纵和测量。通过检测能级间距随环境的变化，这些传感器可以发现其周围环境的微小变化。常见的传感器使用在宽带隙半导体中发现的自旋缺陷，如金刚石和碳化硅。这些缺陷自然存在于材料中，是由原子能级的缺陷引起的，即原子内部的电子自旋不完美对齐，产生了小的磁偶极子。利用激光技术，这些缺陷的自旋态可以被初始化和精确地控制。它们也可以用光学手段探测到，这为研究原子尺度上的量子现象提供了一种新的方法。

这些光学活性自旋缺陷具有其显著的量子相干性、单自旋可寻址性和超高的场灵敏度，在推进量子技术、生物医学科学和材料科学等领域中发挥着关键作用。在这些缺陷中，带负电荷的氮空位（NV）色心是量子传感应用的领先候选色心。它独特的特性，如其自旋相干时间较长、具有光学自旋初始化和测量能力，使它特别吸引人。此外，它接近单个核自旋，使精确的相互作用和测量。NV色心的光学和自旋性质在20世纪70年代首次被发现，但直到十年后，磁共振光学检测（ODMR）才实现。在20世纪90年代早期，在凝聚态中出现单分子谱后不久，在室温下对单个NV中心进行了ODMR实验。2008年，几个研究小组独立推进了金刚石磁力仪。Taylor等人和Degen提出使用金刚石纳米晶体作为磁场传感器。大约在同一时间，Maze等人和Balasubramanian等人演示了使用金刚石中的单一NV色心作为扫描探针磁力计。

在随后的十年里，单自旋和系综平均的金刚石NV色心磁力计取得了显著的进步。图1显示了量子传感的概述与光学可寻址自旋中心，可以测量磁场、电场、温度等，最终，被广泛应用到各领域，如凝聚态物理、无线电接收机、生物学（如蛋白质和病毒检测）。在凝聚态物理中，它已被应用于相关电子系统中磁场结构的测量，促进了我们对材料在极端条件下的行为的理解。它在超导电性研究中的应用允许探索超导材料在极高压下的量子特性。此外，将基于NV色心的量子传感与CMOS技术相结合，推动了紧凑和可扩展平台的发展。生物学中的自旋缺陷可以作为纳米级的核磁共振波谱来执行超灵敏的磁力计，它可以检测病毒、蛋白质和质子。这项技术通过监测和成像生物磁性，已经彻底改变了医学诊断和治疗技术。它在检测病毒的RNA以进行诊断方面特别有效。

图1：光学可寻址自旋中心的量子传感技术概览

随着金刚石色心在量子传感应用中的成功，研究人员也一直在探索新的色心系统。其中一些系统包括金刚石中的锗空位（GeV）和硅空位（SiV），其他宽带隙半导体中的自旋缺陷，如SiC中的硅空位中心，SiC中的硅空位中心，以及最近报道的氮化镓和AlN中的单个色心。在被探索的色心中，一些已经显示出了特殊的光学特性，包括明亮的零声子线、大的德拜-沃勒因子和受寿命限制的线宽。这些特性使它们有望在于光子量子技术中作为自旋光子界面的候选者。其中一些色心具有可控的自旋态和相干时间，明显长于对该状态进行基本操作所需的时间，这使它们非常适合于量子传感或量子计算的应用。

与此同时，人们对范德华层状材料的兴趣也在激增，并因其有趣的物理特性、独特的电子特性和独特的结构特性而引起了人们的关注。范德华材料最迷人的方面之一是分离单分子层的能力。这种能力不仅为操纵和控制这些效应提供了新的可能性，而且允许在层状材料中的自旋中心工程。这对磁场传感非常重要。它可以提高空间分辨率和灵敏度，因为在距离偶极子的距离r处的磁场强度B与距离的立方体成反比：B∝1/r。

随着传感器与磁源之间的距离减小，检测到的磁场强度显著增加。因此，通过在非常短的距离上工作，传感器可以实现更高的分辨率和更高的灵敏度，因为它们可以检测到由靠近源的微小变化引起的磁场的细微变化。图2说明了距离在磁场传感应用中的重要性。对于宽视场磁场成像，在表面层附近诱导NV色心层的集合是至关重要的（图2a）。在带有单自旋传感器的扫描磁场显微镜中，有效的空间分辨率取决于自旋中心与样品材料表面之间的距离（图2b）。在过去的十年里，这一概念一直是发展近表面氮空位（NV）色心的关键力量。各种技术，如氮δ掺杂和纳米级金刚石晶体中NV色心的创造已经被开发出来来实现这一点。从这个角度来看，与传统的三维半导体相比，范德华层状材料显示出了明显的优势（图2c-e）。它们允许自旋传感器仅仅放置在远离目标的地方。

图2：磁场传感依赖于样品与检测自旋之间的距离

此外，由于其自钝化、无悬挂键的表面，二维层状材料可以很容易地通过范德华（vdW）相互作用与非二维材料集成。这种能力允许范德华材料的常规和无缝组装成多功能异质结构，这是很有前途的原位量子传感。这些进步可能会导致在各种设备和场景中的广泛应用，为创造具有显著增强能力的新型量子传感器提供了一个很有前途的平台。

理论方法

本文深入探讨了范德华层状材料中自旋缺陷的量子性质及其与外部环境的相互作用机制。

首先，通过量子力学模型描述了自旋缺陷的能级结构和自旋动力学行为，为理解其量子传感特性提供了理论基础。其次，利用密度泛函理论（DFT）和第一性原理计算，对范德华层状材料中自旋缺陷的电子结构和光学性质进行了深入研究。这些理论计算不仅揭示了自旋缺陷的形成机理和稳定性条件，还为后续的实验验证和量子传感应用提供了重要指导。

此外，本文还介绍了光学检测磁共振（ODMR）技术作为一种读取固体中自旋中心自旋态的有效方法。通过ODMR技术，可以实现对范德华层状材料中自旋缺陷态的精确控制和测量，从而进一步提高量子传感的精度和灵敏度。本文还详细讨论了自旋缺陷与外部环境（如磁场、电场、温度等）的相互作用机制，为设计高性能量子传感器提供了理论依据。

实验方法

在实验方面，本文探讨了多种生成和控制范德华层状材料中自旋缺陷的方法。首先，通过热退火、离子辐射等方法在范德华层状材料中引入缺陷，并利用光学显微镜、电子显微镜等工具对缺陷的形态和分布进行了表征。其次，利用聚焦离子束（FIB）和激光写入技术实现了对自旋缺陷的精确定位和生成。FIB技术通过高能离子束轰击材料表面，在指定位置形成缺陷；而激光写入技术则利用超短脉冲激光与材料的非线性相互作用，在材料内部产生局部结构变化，从而形成自旋缺陷。

为了验证这些自旋缺陷的量子传感性能，研究人员进行了一系列实验。首先，研究人员利用ODMR技术测量了自旋缺陷的能级结构和自旋相干时间，通过改变外部磁场、温度和压力等条件，观察自旋缺陷状态的变化。其次，他们还利用这些自旋缺陷进行了磁场、电场和温度等物理量的测量，通过与标准传感器进行对比，验证了自旋缺陷在量子传感中的高精度和高灵敏度。此外，还探索了自旋缺陷在超导电性、铁磁性、二维纳米电子学和生物学等领域的应用潜力，展示了其广泛的应用前景。

图3：层状量子材料中量子缺陷的一些代表性工作及其在量子传感应用中的发展

图4：不同种类的自旋缺陷

图5：二维自旋缺陷在量子传感的应用

图6：2D材料中工程量子缺陷的探索

图7：增强量子传感的考虑和方法

图8：2D自旋缺陷的潜在应用

主要人员介绍

方红华，清华大学精密仪器系副教授，研究领域为超快光谱,半导体光学,微纳光子学和光电子学。

孙洪波，清华大学精密仪器系教授，长江学者特聘教授，国家杰出青年基金获得者，中组部万人计划学者，全国百篇优秀博士论文指导教师,电气电子工程师学会（IEEE）会士，美国光学学会（OSA）会士,光学工程学会（SPIE）会士，中国光学学会（COS）会士，中国光学工程学会（CSOE）会士。研究领域为微纳光学工程。

Xavier Marie，法兰西大学学院教授，研究领域为纳米物体的光学和电子特性。

参考链接

[1]https://www.nature.com/articles/s41377-024-01630-y

[2]https://faculty.dpi.tsinghua.edu.cn/hfang.html

[3]https://faculty.dpi.tsinghua.edu.cn/hbsun.html

[4]https://www.iufrance.fr/les-membres-de-liuf/membre/1420-xavier-marie.html