AEM: 通过原位聚合实现锂金属电池的分子拥挤型固体聚合物电解质

固态聚合物电解质（SPE）要求具有高离子导电性，并与电极紧密接触，以实现高性能的锂金属固态电池。然而，离子迁移能力差、抗氧化能力低和锂枝晶形成等巨大挑战仍未得到解决。这些问题严重限制了其实际应用。本文通过对含有聚（乙二醇）二丙烯酸酯（PEGDA）和1,2-二甲氧基乙烷（DME）的前驱体进行原位聚合，合理地设计了一种具有分子排挤特性的新型固态聚合物电解质。值得注意的是，制备的SPE将电化学窗口扩大到4.7 V，锂离子转移数高达0.55，室温下的离子电导率高达3.6 mS cm−1。因此，在电流密度为0.5 mA cm−2时，锂对称电池可实现3000 小时以上的稳定循环，且无锂枝晶。重要的是，这种设计使固态聚合物电解质与多孔正极和锂负极紧密接触，从而使组装好的缠绕式固态袋式电池在室温下循环超过340 次，仍能保持81.7%的出色循环稳定性。它对大规模电池生产的广泛实用技术具有很好的适应性，为固态聚合物锂金属电池的未来发展提供了一种新的解决方案。

图文简介

a ) SPE的化学前体及合成方案。该图显示了分子拥挤离子通道的一般结构和功能。b ) SPE的光学图像。c )固态聚合物电解质和金属锂的横截面图像。d ) PEGDA，DME和SPE的FTIR光谱。

a ) DME，LiTFSI和SPE在700-900 cm -1范围内的拉曼光谱。b ) LE和SPE的7Li NMR谱。c ) Li|SPE|Li对称电池在10 mV (插图显示了对称电池极化前后的交流阻抗谱)的极化电压下的时间-电流极化曲线。d ) SPE在不同温度下的交流阻抗谱。e ) SPE在不同温度下的阿伦尼乌斯曲线。f ) DME和SPE的线性扫描伏安曲线比较。

a )对称Li|SPE|Li电池在0.5 mA cm -2电流密度下的循环性能；b-d )电压-时间曲线的放大图；e )对称Li|SPE|Li电池在不同电流密度下的电镀/剥离电压-时间曲线。在0.5 mA cm -2电流密度下，Li|SPE|Li循环100 次后，锂负极表面f ) F 1s和g ) N 1s的XPS谱图。

a ) Li|SPE|LFP全电池在不同倍率下的循环性能和b )相应的电压曲线。c ) Li|SPE|LFP电池在0.5 C和室温下的长循环性能。d ) Li|SPE|LFP和Li|LE|LFP卷绕型电池在0.5 C下的循环性能。e )与已报道的SPEs软包电池的性能比较。

论文信息

通讯作者： Wei Chen, Dongjiang Chen,Yagang Zhang, Jie Xiong