彭辉/马国富AFM: 通过反向胶束策略将溶剂化结构调控与界面工程相结合，实现高稳定性锌金属阳极

由于电极/电解质界面的不稳定性会导致锌枝晶的生长、自腐蚀和其他各种副反应，从而严重影响水性锌离子（Zn）储能装置的稳定性。通过电解质添加剂调节锌离子（Zn2+）的溶剂化结构已被证明是稳定锌阳极的有效策略，但自由水对溶解结构的影响往往缺乏深入探讨。本文将哌嗪-N,N-双（2-羟基丙磺酸）钠盐（POPSO-Na）作为一种多功能电解质添加剂，通过调节Zn2+的沉积和剥离环境以及限制循环过程中电解质中游离水的存在来提高锌阳极的稳定性。理论计算和实验结果表明，POPSO-Na添加剂不仅能取代Zn2+周围的结构水，破坏原有的溶剂化鞘层，还能形成反向胶束界面结构，阻碍质子转变，限制电解液中的自由水。因此，采用ZnSO4+POPSO-Na电解质的Zn||Zn电池在电流密度为1 mA cm−2时的循环寿命达到了惊人的1600 h，平均库仑效率（CE）≈100%，明显优于ZnSO4电解质。此外，采用ZnSO4+POPSO-Na电解质的Zn||Cu电池在循环超过2000 小时后仍能保持高稳定性。

图文简介

a)[POPSO]-的静电势图；b ) H2O和[ POPSO ] -的LUMO-HOMO带隙及示意图；c ) H2O-H2O和[POPSO]--H2O的结合能；d ) H2O、ZnSO4, ZnSO4+POPSO-Na的DLS分析；e )电解质中反胶束结构示意图。f ) ZnSO4和g ) ZnSO4+POPSO-Na电解液示意图。

a )金属Zn的晶体结构模型。b ) Zn负极在不同电解液中循环后的XRD图谱比较。c ) ZnSO4和ZnSO4+POPSO-Na电解液的FTIR光谱。d )以氘代水为溶剂的不同溶液的核磁共振光谱( NMR )。e ) Zn箔在ZnSO4+POPSO-Na(上)和ZnSO4(下)电解液中循环200 h后的高分辨Zn 2p，O 1s和S 2p XPS光谱。

ZnSO4溶液和混合电解液中Zn沉积的比较

Zn||AC ZICs在( a )ZnSO4和( b ) ZnSO4+POPSO-Na中不同扫速下的CV曲线；c ) ZICs在不同电解液中的EIS曲线。ZICs在( d ) ZnSO4和( e ) ZnSO4+POPSO-Na电解液中的典型充电/放电曲线；f )不同电解液ZICs在不同电流密度下的倍率性能；g )不同电解液ZICs的循环稳定性。

论文信息

通讯作者：Hui Peng, Guofu Ma