东华大学王刚Angew：混合准固态电解质中的自组装单分子层可以提高界面稳定性和离子传导性

无机固态电解质（ISE）和液态电解质（LE）之间的复杂相互作用给实现混合准固态电解质（HQSE）的持久界面稳定性带来了挑战，同时也需要研究其对相关ISE表面离子电导率的影响。本文利用4-氯苯磺酸 (CBSA)在 Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12 (LLZTO) 表面建立自组装单层 (SAM)，然后将其纳入基于PEGDA的原位聚合HQSE。结果表明，通过优化溶解结构，CBSA的引入显著提高了LLZTO/LE界面的稳定性，从而获得了良好的离子电导率（1.19 mS cm-1）和更高的Li+ 转移数（0.647）。通过密度泛函理论（DFT）结合拉曼光谱和7Li固态核磁共振，揭示了SAM-HQSE促进离子传导和界面稳定性的机理。Li|SAM-HQSE|Li电池在1000 h后没有发生短路现象。Li|SAM-HQSE|LFP电池或石墨|SAM-HQSE|LFP袋状电池在0.5.C速率下循环500 次和300 次，容量保持率分别达到91.2%和87.0%。这项工作中提出的这一简便有效的策略可用于构建稳定的LLZTO表面微环境，从而促进和均匀混合准固体电解质体系中的Li+传导。

图文简介

混合型准固态电解质的制备及结构表征

通过密度泛函理论( DFT )计算评估了HQSE和SAM-HQSE的Li +溶剂化结构和界面稳定性

混合型准固态电解质的电化学性能

完整电池在室温下的循环性能

论文信息

通讯作者：Gang Wang