西安交大郭烈锦院士&刘亚，最新AM！

研究概述

将CO2和H2O直接光催化转化为高价值的C3化学品具有很大的前景，但由于C1-C1和C2-C1偶联过程的难度以及反应机制不清晰，这一过程仍然充满挑战。

基于此，2024年12月26日，西安交通大学郭烈锦院士/刘亚副研究员在国际期刊Advanced Materials发表题为《Cu-ZnS Modulated Multi-Carbon Coupling Enables High Selectivity Photoreduction CO2 to CH3CH2COOH》的研究论文。

在这里，研究人员报道了一种分散Cu单原子的Cu-ZnS光催化剂。

这些Cu单原子与S原子配位，形成了具有可调电荷分布的独特Cu-S-Zn活性单元，有利于与表面吸附的中间体相互作用。

这种构型稳定了*COHCO中间体，并促进其随后与*CO的偶联，在Cu-ZnS表面上形成热力学和动力学上都有利的*COCOHCO。

值得注意的是，作者发现了多个关键的C3中间体，包括*COCOHCO、*OCCCO和*CHCHCO，为CO2到CH3CH2COOH的转化提供了一条清晰的反应路径。

研究表明，Cu-ZnS光催化剂将CO2转化为CH3CH2COOH的产率为0.45 µmol h-1，电子选择性为91.2%；在三乙醇胺的存在下，产率增加到16.9 µmol h-1，选择性达到99.8%。

这些发现强调了调节多碳偶联过程的重要性，以实现CO2转化为C3产物的有效光催化转化，为未来可持续化学合成的发展铺平了道路。

图文解读

图1：Cu-ZnS上Cu化学状态和存在形式的表征

图2：CO2还原为CH3CH2COOH的光催化性能

图3：DFT计算分析能量变化

文献信息

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