陈立锋Angew：大 π 共轭分子界面修饰锌阳极，开启水系锌离子电池长循环新时代

文章总结

研究背景：水系锌离子电池（AZIBs）因理论容量高、安全性好等优势，在清洁能源存储领域极具潜力。但锌阳极存在枝晶生长、析氢反应（HER）和界面腐蚀等问题，限制了其广泛应用。界面工程是改善锌阳极性能的有效策略，其中通过选择性修饰锌表面促进（002）面生长，对抑制枝晶和副反应意义重大。

实验方法：采用密度泛函理论（DFT）计算筛选用于锌阳极界面修饰的大 π 共轭分子；利用傅里叶变换红外光谱（FTIR）、X 射线光电子能谱（XPS）、X 射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）等手段对修饰前后的锌电极进行结构表征；通过电化学阻抗谱（EIS）、计时电流法（CA）、Tafel 极化曲线、线性扫描伏安法（LSV）等测试评估电极的电化学性能 。

实验结果

理论计算：DFT 计算表明，胆红素（BR）等大 π 共轭分子在锌表面非（002）晶面有较高吸附能，能诱导界面电荷重新分布，使锌 d 带中心上移，增强对

的固定能力，抑制 HER。

结构表征：FTIR 和 XPS 证实 BR 成功接枝到锌表面，且与锌原子发生化学相互作用。XRD 显示接枝后锌表面氧化物层被去除且晶体结构未改变。SEM、XTA 和 WAXS 结果表明，BR 修饰促进了 Zn（002）面的择优生长。

电化学性能：EIS 显示 BR - 1@Zn 电荷转移电阻更低，CA 表明其能有效抑制二维扩散。Tafel 极化和 LSV 曲线表明 BR - 1@Zn 抗腐蚀能力强，HER 活性受限。在不同电流密度和容量下测试，BR - 1@Zn||BR - 1@Zn 对称电池循环寿命长，电压滞后小；BR - 1@Zn||BR - 1@Cu 半电池平均库仑效率高达 99.86%。使用

和 NVO 作阴极的全电池中，BR - 1@Zn 电极展现出高容量保持率和良好的循环稳定性。

研究结论：通过 DFT 计算评估了四种大 π 共轭分子修饰锌阳极的潜力，发现 BR 修饰可有效调控锌 / 电解液界面双电层结构。修饰后的 BR - 1@Zn 阳极能抑制枝晶生长和 HER，提高

迁移数，在半电池、对称电池和全电池中都表现出优异的性能 。该研究为构建稳定的锌阳极提供了理论依据，推动了高性能水系锌离子电池的发展。

图文简介

共轭分子用于界面工程的理论计算

BR 接枝前后的锌沉积行为

电化学表征

全电池的电化学性能

论文信息

通讯作者：Li-Feng Chen