瞬态脉冲放电制备石墨烯气凝胶负载不对称铜簇催化剂促进二氧化碳电还原

“Transient pulsed discharge preparation of graphene aerogel supports asymmetric Cu cluster catalysts promote  electroreduction” 发表于Nature Communications，介绍了通过瞬态脉冲放电法制备石墨烯气凝胶负载不对称铜纳米团簇催化剂，该催化剂在二氧化碳电还原制乙醇反应中表现优异，为高效催化剂设计提供了新策略。

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详情介绍

研究背景

：电化学二氧化碳还原反应（

）可缓解能源与环境危机，多碳化合物尤其是乙醇，因高能量密度和广泛应用前景备受关注。铜基催化剂虽能高效转化二氧化碳为

产物，但生成乙醇仍面临挑战。定制不对称纳米结构催化剂是提升性能的有效策略，脉冲放电法在制备此类催化剂方面有独特优势，本研究旨在制备高效稳定的

制乙醇催化剂。

实验方法

催化剂制备

：先通过水热组装法制备石墨烯水凝胶，再将其浸入氯化铜溶液，冷冻干燥后得到负载氯化铜纳米晶体的石墨烯气凝胶（

/GAs）。将

/GAs 装入铜管进行脉冲放电，制备出不同尺寸铜纳米团簇负载的石墨烯气凝胶催化剂（

Clu/GAs）。

性能测试

：采用 H 型电池和流动池进行

性能测试，用线性扫描伏安法（LSV）获取极化曲线，气相色谱检测产物法拉第效率（FE），计时电流法测试稳定性。利用多种表征技术分析催化剂结构、化学状态及反应过程。

实验结果

催化剂合成与形貌

：成功制备出尺寸可控的

Clu/GAs 催化剂，其铜纳米团簇均匀分散在石墨烯气凝胶上，平均直径 1.7nm 的团簇占比超 40%。

电催化性能

：

Clu/GAs 在

制乙醇反应中性能卓越，-1.1V（vs. RHE）时，乙醇法拉第效率达 75.3%，多碳产物法拉第效率达 90.5%，部分电流密度达

，且在 60h 测试中稳定性良好。

原子配位结构与化学状态

：XPS、XAS 等表征显示，

Clu/GAs 中铜原子主要与 C/O 原子配位，处于 + 1 到 + 2 的中间价态，存在强金属 - 载体相互作用。

反应机理研究

：原位 XAFS 和原位 ATR - FTIR 研究表明，

簇在反应中逐渐被还原，*

和CO 是重要反应中间体。理论计算发现，

结构利于 C - C 偶联，降低反应能垒，促进乙醇生成。

研究结论

：通过脉冲放电策略精准调控

Clu/GAs 催化剂的团簇尺寸，

Clu/GAs 在

还原制乙醇和多碳产物反应中表现出色。该研究为催化剂设计提供新思路，推动了可持续

利用和碳中和目标的实现。

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