郝霄鹏AEM: 基于 EIAZ 电解质的锌金属电池紧凑缓冲界面构建与性能优化

文章总结

研究背景：锂金属电池面临安全和成本问题，水系锌金属电池（AZMBs）因理论能量密度高、成本低和安全性好受到关注，但电极 - 电解质界面不稳定，导致寿命短。现有设计固体电解质界面（SEI）或惰性离子缓冲界面的策略存在不足，且对电解质纳米结构与界面关系理解不深入。优化电解质纳米结构构建致密缓冲界面，对提升 AZMBs 性能至关重要。

研究内容

EIAZ 电解质设计原理：添加 2 - HTACl 盐可使锌表面界面从富水转变为富 Cl⁻ ，降低水活性，提升离子电导率。NMR 和拉曼光谱显示，2 - HTACl 削弱水 - 环境相互作用，减少强氢键水比例，增强水稳定性。

电解质纳米结构和溶剂化研究：MD 模拟表明，EIAZ 电解质形成大尺寸离子团聚区（EIAZs），限制质子传输，减少水与阳极接触。其溶剂化结构中，CIP 和 MAC 占比增加，抑制质子还原，利于构建缓冲层。

锌的可逆性和失效分析：Zn||Zn 对称电池测试显示，EIAZ 电解质抑制副反应，延长循环寿命，在高电流密度下也表现优异。多种表征手段证明，EIAZ 电解质调控锌扩散和沉积动力学，实现均匀沉积，减少析氢和锌枝晶生长。

离子作用机制研究：DFT 计算和电化学分析表明，Cl⁻ 和 C₅H₁₄NO 协同作用提升锌阳极稳定性，抑制 HER，引导锌沿（002）面均匀沉积。

缓冲界面表征和分析：多种表征手段证明，EIAZ 电解质在锌表面形成由 C₅H₁₄NO 和 Cl⁻ 组成的致密缓冲界面，促进 Zn²⁺ 去溶剂化和传质，加快界面反应动力学。

锌全电池电化学性能：以聚苯胺（PANI）为正极组装的锌全电池测试显示，EIAZ 电解质提升了电池的比容量、倍率性能和循环稳定性，在不同质量负载和工况下均表现出色，具有实际应用潜力。

研究结论：设计的 EIAZ 电解质通过形成离子团聚区、非连续水结构和富氯 / 醋酸根溶剂化鞘，构建混合缓冲界面，抑制水相关副反应，引导锌均匀沉积，提升了锌阳极的利用率和库仑效率，实现了锌有机电池的稳定循环和高容量输出。

图文简介

EIAZ 电解质的特性

从实验和分子动力学（MD）角度看溶剂化鞘层与水分子结构

阐释离子间竞争与协同作用的电化学测试及密度泛函理论（DFT）计算

基于聚苯胺（PANI）的全电池的电化学性能

论文信息

通讯作者： Xiaopeng Hao