英国利物浦大学Mater.Horiz.：结合机器学习模型中的电子和结构特征来预测有机太阳能电池性能

【引言】

为本体异质结太阳能电池设计的新型有机半导体吸引了许多研究项目，根据其成分的知识预测太阳能电池的能量转换效率（PCE）。从理论角度看，由于光伏电池在吸收光的过程中发生了许多物理过程，如激子形成和迁移、电荷传输和重组。因此，对每个异质结进行微观建模并不是发现新材料和材料预测的可行途径，只能局限于几个基准系统。根据有限数量的易于计算的参数，通过模型可以使新半导体的预测变得有效。这类模型中最著名的模型之一是Scharber模型，它依赖于一些合理的假设，仅利用供体-受体对的一些电子参数来获得光伏效率的预测。然而，如果没有形成一个全新的理论，就很难将模型扩展到包括额外的电子参数、其他各种性质的描述符(结构、拓扑、热力学)或其他现象。

【成果简介】

近日，在英国利物浦大学Daniele Padula教授和Alessandro Troisi教授团队（共同通讯作者）带领下，建立了一个249对有机供体-受体对的数据库，主要是具有少数（8）双层晶胞的BHJ晶胞。团队收集了实验光伏参数（VOC、JSC、FF、η），计算了平衡几何和四种电子在DFT水平的特性（供体EDHOMO的HOMO能量、供体EDLUMO的LUMO能量、受体EALUMO的LUMO能量、内部重组的总能量λ在真空内供体的氧化和受体的还原）。该数据库仅包含光电对，其中受体是富勒烯受体，即C60、PC61BM或PC71BM。在电子和结构参数方面获得供体对之间的相似性度量，并且利用这些度量来通过线性和非线性机器学习模型来预测光伏效率。团队观察到仅使用电子或结构参数导致类似的结果，同时考虑两个参数提高了模型的预测能力直到r≈0.7的相关性。这种相关性允许对有效材料的可靠预测，并且有助于与进化方法的组合相结合，以便更可靠地对候选材料进行虚拟筛选。相关成果以题为“Combining electronic and structural features in machine learning models to predict organic solar cells properties”发表在了Mater. Horiz.上。

【图文导读】

图1计算光伏性能与实验光伏性能的比较

图2 数据集中捐助者的距离矩阵

左：电子参数之间的欧几里德距离。右图：使用两种指纹算法（上三角形：日光指纹。下三角形：摩根指纹）计算的分子指纹结构距离。

图3 基于各个距离的光伏参数的k-NN（k=3）回归预测

基于各个距离的光伏参数的k-NN（k=3）回归预测，在每列的顶部指示。颜色仅编码电子属性（蓝色），或使用的分子指纹类型（黄色为日光指纹，品红色为摩根指纹）

图4 基于各种距离内核的光伏效率的KRR预测

基于各种距离内核的光伏效率的KRR预测，在每列的顶部指示。颜色仅编码电子属性（蓝色），或使用的分子指纹类型（黄色为日光指纹，品红色为摩根指纹）。

【总结】

综上所述，团队已经验证了Scharber模型与DFT计算结合使用时的预测能力非常有限。因此，团队探索了一系列结合电子特性和拓扑信息的机器学习算法，获得了高度预测模型。一个简单的k-NN模型已经在实验和预测之间产生〜0.6的相关性，通过利用非线性内核方法可以将其提高到~0.7。结构相似性度量的引入模仿了实验研究中采用的方法，即它可以被视为“人工化学直觉”的实现。可以预见到各种改进：根据分子和性质分析较大的数据集，优化RMSE以确定超参数的优化数值，以及与组合或遗传搜索结合以提出新的高效候选者。

文献链接：Combining electronic and structural features in machine learning models to predict organic solar cells properties（Mater. Horiz. , 2018, DOI: 10.1039/C8MH01135D）

本文由新能源前线木文韬编译整理，仅供学术交流。

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