无限层镍基超导电子结构的首次实验观测——揭示与铜基超导的异同点 | NSR

高温超导机理是凝聚态领域最重要的未解之谜。自铜氧化物高温超导在1986年发现以来，人们长期致力于用相邻的镍元素构建类似的高温超导，直到2019年终于在无限层结构的镍氧化物中实现了镍基超导，引起了超导领域极大的关注，并为研究高温超导机理这一长期存在的问题提供了一个新平台。然而该镍基超导体系的合成工艺复杂，世界上只有少数课题组能制备高质量样品。更具挑战的是，样品表面具有非晶层，难以开展依赖表面敏感手段的实验研究。特别是直接测量电子能带结构的角分辨光电子能谱（ARPES），在铜基和铁基高温超导中发挥了关键作用，却无法用于测量镍基超导。由于自发现5年来一直缺乏实验电子结构数据，许多镍基超导的理论图像难以验证，在很多基本的问题上依然存在争议，包括费米面结构、以及贡献费米面的轨道成分等。

图1：镍基超导高质量表面的制备(a)与费米面测量数据(b-c)。

近五年来，复旦大学的彭瑞研究员、徐海超副研究员和中国科学技术大学的封东来教授合作，对镍基超导的制备工艺和表面质量进行了长期优化，发展出了原位制备技术，获得迄今表面质量最佳的无限层镍基超导体[图1(a)]。基于此，研究团队利用ARPES进行了母体化合物和最佳掺杂超导相的比较研究，首次揭示了镍氧化物超导体的电子结构[图1(b-c)]，以及其与铜氧化物超导的电子态的异同。此成果已经发表于《国家科学评论》2024年第7期，标题为 “Cuprate-like Electronic Structures in Infinite-layer Nickelates with Substantial Hole Dopings”，丁翔、樊钰为共同第一作者，彭瑞研究员、徐海超副研究员和封东来教授为共同通讯作者。

图2：理论计算与实验的费米面形状(a)，以及镍基超导与铜基超导的相图对比(b)。

研究团队首次从实验上直接观测了无限层镍基超导体系母体和超导相的电子结构，并确认各个费米面的轨道组分。发现实验观测到的费米面结构与所有先前的DFT计算不同[图2(a)]，包括Г点处无电子口袋、较低的自掺杂水平、dx2-y2轨道成分的能带更具二维行为，以及在Z-A-R平面未观察到的Lifshitz转变等。这些发现不仅确定了镍基超导体的电子结构及其从母体到超导相的演化行为，还为镍基超导理论的发展提供了实验基准。另一方面，通过解析从母体化合物到超导相的费米面体积演变，揭示了镍氧化物空穴掺杂相图中的超导圆顶区域位于比铜氧化物的一般相图中的掺杂量大得多的范围[图2(b)]。这意味着铜氧化物和镍氧化物超导体之间存在有趣的差异，这对于研究非常规超导性的一般机制至关重要。最后，科研团队开发的方法也将帮助采用其他多种表面敏感技术研究镍基超导家族。这个工作代表着对镍基超导的微观理解的里程碑式进展，同时也将对今后铜氧化物的理解带来启发。