​2024开年Nature子刊：李昊/张頔/彭林法：AI+蒙特卡洛精准模拟碳在催化表面的动态行为

碳在各种催化表面的生长机制一直存有许多谜团。由于其复杂多样的构型和所需的巨大模型尺寸，第一性原理方法及经典力场往往无法对该类体系进行精确模拟和研究。

成果简介

近日，日本东北大学材料科学高等研究所（WPI-AIMR）张頔博士、李昊教授、上海交大彭林法教授等在Nature Communications发表题为《Active Machine Learning Model for the Dynamic Simulation and Growth Mechanisms of Carbon on Metal Surface》的研究工作，为解开碳在金属催化表面的行为之谜提供了有效的方法和策略。

通过设计主动学习（active learning）的方法，他们成功构建了精准的机器学习力场，揭示了碳材料在催化生长中涉及的微观过程。他们发现主动学习方法能帮助更精准地采样及实现精确机器学习力场的构建。该类力场比传统的经验力场（如：ReaxFF等）更能准确模拟出碳材料在金属表面的相互作用（图1）。

图1. 该研究工作的方法概述及相关示意图

利用得到的机器学习力场，他们使用tfMC蒙特卡洛等方法对Cu(111) 上的石墨烯生长进行了完全动态模拟。他们的研究结果成功重现了碳材料在Cu(111)表面的各种行为，与过去实验观测结果高度一致（图2-4）。

图2. 机器学习力场模拟碳在铜表面的各类行为（1）

图3. 机器学习力场模拟碳在铜表面的各类行为（2）

图4. 机器学习力场模拟碳在铜表面的各类行为（3）

随后，他们将相同策略扩展到Cr(110)、Ti(001) 等金属表面并对其进行模拟，得到的结果与后续实验验证高度一致（图5）。

图5. 将该模拟方法拓展至Cr(110)、Ti(001) 等金属表面，及相关实验验证结果

文献信息