四单位联合！ACS Energy Letters

在常用液态电解质中形成的锂-固态电解质相（SEI）和硫化聚丙烯腈（SPAN）正极-电解质相（CEI）无法适应锂负极和 SPAN 正极的巨大体积变化，导致在高负载质量和贫电解质条件下电解质和锂消耗严重，电池容量衰减较快。

在此，马里兰大学王春生，美国迈阿密大学骆超，美国布鲁克海文国家实验室胡恩源，美国橡树岭国家实验室Cheng Lei等人通过在局部高浓度电解质（LHCE）中添加离子液体（Py13TFSI），形成富含 LiF 的 SEI 和 LiF-LixNyOz 共富集 CEI，从而形成配位离子富集的溶剂化结构。

其中，富含 LiF 的中间相在锂和 SPAN 发生较大体积变化时产生的应力/应变较小。因此，在贫电解质条件下（E/S 比为 5 mL gSPAN-1），锂（50 μm）||SPAN（6 mg cm-2）软包电池的循环寿命稳定在 120 次，容量保持率为 79.2%。

图1. 电解质溶剂化结构

总之，该工作开发了一种带有离子液体添加剂的LHCE以生成富含配位阴离子的溶剂化结构。该电解液可在锂金属负极上原位形成富含 LiF 的 SEI 层，并在 SPAN 正极上形成 LiF/LixNyOz 共富集的 CEI 层。基于此，该电解液使锂金属负极在 900 小时内具有较高的平均CE(99.4%)。

此外，基于50 μm 薄锂及高负载 SPAN（6 mg cm-2）软包电池在贫电解质条件下显示出优异的电池性能。因此，该项工作为实现低成本、长寿命和高能量 LSB 的商业化提供了可靠的电解液设计方法。

图2. 电池性能

A Coordinated-Anion-Enriched Electrolyte for Lean-Electrolyte Li–S Batteries, ACS Energy Letters 2024 DOI: 10.1021/acsenergylett.4c00859