IF 27.4！COF/COF有机S型异质结构的构建用于增强全解水性能

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共价有机框架(COFs)作为一种新型光催化剂在可见光驱动产氢方面显示出独特优势，但在各种基于COF的光催化剂中，报道的全解水体系仍然非常罕见。在此，通过整合两种COF构建了一种有机S型异质结以提高全解水性能。在该体系中，TpBpy-COF和COF-316分别作为产氢和产氧组分，通过共轭芳环之间的π-π相互作用结合。通过在TpBpy-COF纳米片(NS)的孔中引入超小铂纳米颗粒(NPs)，所得到的COF-316/Pt@TpBpy-COF NS异质结构在可见光照射下(λ≥420 nm)实现了极高的产氢和产氧速率，分别达到220.4和110.2 μmol g-1 h-1。瞬态吸收光谱(TAS)和光电测试结果表明，有机异质结界面显著促进了光生电子-空穴对的分离和转移。此外，理论计算和原位实验证实了COF/COF异质结界面的自发形成和全解水的活性位点。

创新点：

1. 首次构建了基于COF/COF的S型异质结光催化体系

2. 创新性地利用π-π相互作用实现两种COF的有效结合

3. 在COF纳米片孔道中引入超小铂纳米颗粒提升催化活性

4. 实现了高效可见光驱动全解水性能

科研启发：

1. 异质结构设计应充分考虑界面相互作用的本质

2. 材料的微观结构对催化性能有重要影响

3. 多尺度表征对理解材料性能至关重要

4. 理论计算与实验验证相结合可深入理解作用机制

5. 合理的催化剂设计需要考虑能带匹配和电荷转移路径

思路延伸：

1. 探索其他类型COF材料构建高效异质结光催化剂，通过调控分子设计和界面工程来优化光生载流子的分离和迁移效率

2. 研究不同贵金属纳米颗粒的尺寸效应和分布对催化性能的影响，深入探究金属-有机界面的协同作用机制

3. 开发新型原位表征技术研究光催化反应过程，结合时间分辨光谱和电化学方法揭示界面电荷转移动力学

4. 将该策略推广到其他光催化反应体系，如CO2还原、氮气还原等，探索多相催化的普适性规律

5. 研究材料的稳定性机制和失活途径，开发具有长期稳定性的实用化光催化体系

6. 探索大规模制备工艺，优化合成条件和工艺参数，实现产业化应用

7. 开发新型共价键连接策略，增强异质结界面的稳定性和电子耦合效应

8. 研究不同反应条件对催化性能的影响，建立构效关系指导材料设计

Construction of COF/COF Organic S‐Scheme Heterostructure for Enhanced Overall Water Splitting

Adv. Mater. (IF 27.4)

Pub Date  : 2024-10-18

DOI : 10.1002/adma.202412653

Bing‐Bing Luan, Xiaoyu Chu, Ya Wang, Xiu Qiao, Yanxia Jiang, Feng‐Ming Zhang

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