川大张千玉AEM: 具有可调水活度和氢键网络的水凝胶电解质，用于超稳定锌电极

准固态锌离子电池（QZIB）因其出色的尺寸稳定性和高安全性而受到广泛关注。然而，离子传导能力差、枝晶生长严重以及副反应猖獗等问题仍然阻碍着它们的商业化。调节Zn2+的溶剂化结构被认为是解决这些问题的有效方法。本文通过四甲基脲（TMU）添加剂与聚乙烯醇（PVA）基质的结合，设计出一种具有调节溶剂化结构的水凝胶电解质（HE-RS）。TMU的亲水性-C═O基团与PVA链具有很强的亲和力，从而提高了PVA基体的机械强度。TMU两端的─N(CH3)2基团具有很强的疏水特性，这导致了局部疏水性和水活度的降低。此外，PVA和TUM上丰富的含氧（电负性）基团可吸附Zn2+，为Zn2+ 的转移提供位点。得益于这些优点，Zn2+ 的溶剂化结构和沉积行为得到了调节。此外，基于HE-RS的Zn||NH4V4O10电池在2 A g-1 的条件下循环1000 次后，容量保持率达到96.4%。

图文简介

图解说明了HE-RS电解液和普通电解液的溶剂化结构和Zn2+沉积行为

a )不同水凝胶电解质的拉伸应力-应变曲线。b )水凝胶电解质的FTIR谱图。c )不同电解质中H2O的1H核的化学位移。d )计算了不同电解质中H2O-H2O氢键的数目。e )─SO3 -的特征伸缩振动。f )从密度泛函理论( DFT )计算的H2O-TMU，H2O-PVA和H2O-H2O的形成能。g )重构的氢键网络工作的示意图。

Zn2+溶剂化结构的MD模拟

a )在LE，HE和HE-RS中浸泡的Zn金属的SEM图像。b ) Zn阳极在不同电解液中的Tafel曲线。c )在26 °C下各种电解液的离子电导率。d )在各种电解液中Zn||Zn对称电池在-150 mV的恒定电压下的计时电流测试。e )在Zn||Cu电池上观察到在1 mA cm -2的电流密度下的成核过电位。f )在透明对称电池中电镀过程中不同电解液中Zn表面的原位光学显微镜图像。g )在HE-RS中50 次循环后Zn阳极的三维轮廓仪图像。

a )在对称Zn||Zn电池中的电化学测试。b ) Zn||Zn对称电池的倍率性能测试图。c )在对称电池中，在1 mA cm -2下，该工作与先前水凝胶电解质工作的累积容量的比较。d )在1 A g -1下，Zn||NH4V4O10全电池的长期循环性能。e )在1 A g -1下，Zn||NH4V4O10电池在HE-RS中的储存性能比较，通过在100 %荷电状态下静置24 h后充分放电来评估。

论文信息

通讯作者：Qianyu Zhang